Elektrokoagulations-/Flotationsverfahren zur Entfernung von Kupfer aus einer wässrigen Umgebung

Aug 28, 2023

Scientific Reports Band 13, Artikelnummer: 13334 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Das Vorhandensein von Kupfer in wässrigen Umgebungen wie Trinkwasser hat zu verschiedenen Umweltauswirkungen wie Geschmack und Geruch geführt. Der Anstieg des Cu-Gehalts im Grund- und Oberflächenwasser wird hauptsächlich auf anthropogene und natürliche Quellen zurückgeführt. Ziel dieser anwendungsanalytischen Studie war es daher, die Kupferentfernung aus städtischem Trinkwasser durch Batch-Reaktor-Elektrokoagulation/Flotation (ECF) mit Aluminiumelektroden zu untersuchen. Die Kupferentfernungseffizienz wurde unter verschiedenen Betriebsbedingungen bewertet: Stromdichte (0,8–2,4 mA/cm2), Anfangskonzentration (1–100 mg/L), pH-Wert (3,5–10,5) und Zeit (10–30 Minuten). Cu wurde mit der in den Standardverfahren beschriebenen Methode bestimmt (3500-Cu B bei 4571 nm). Die Ergebnisse zeigten, dass eine Erhöhung der Stromdichte von 0,8 auf 2,4 mA/cm2 und der Reaktionszeit von 10 auf 30 Minuten die Effizienz der Cu+2-Entfernung verbesserte (von 95 auf 100 %). Darüber hinaus zeigten die Ergebnisse, dass die Cu+2-Reduktion bei einer Anfangskonzentration von 100 mg/L, einem pH-Wert von 7,5, einer Reaktionszeit von 30 Minuten und einer Anodenstromdichte von 2,4 mA/cm2 100 % beträgt. Die Ergebnisse der Taguchi-Methode zur Kupferentfernungseffizienz zeigen, dass die Reaktionszeit die wichtigste Variable ist. Darüber hinaus sind Modelle der Cu-Entfernungskinetik in einem ECF-Reaktor zweiter Ordnung (R2 > 0,92). Die Cu-Entfernung im ECF-Reaktor erfolgt durch Redox und Adsorption. Darüber hinaus werden die Betriebskosten der Cu-Behandlung mit Al-Elektrodenpaaren auf 8857 bis 9636 Rial/kg entferntes Cu geschätzt. Daraus kann geschlossen werden, dass der ECF-Prozess unter optimalen Bedingungen sehr effizient bei der Entfernung von Cu aus wässrigen Umgebungen ist.

Kupfer (Cu) ist ein duktiles Metall mit extrem hoher elektrischer und thermischer Leitfähigkeit. Cu ist ein essentielles Spurenelement für alle lebenden Organismen, da es ein wichtiger Bestandteil des Atmungsenzymkomplexes Cytochromoxidase ist. Das Cu-Element existiert in den Formen Cu+1 und Cu+21,2. Cu kommt in der Leber, im Muskel und im Knochen vor. Cu-Verbindungen werden derzeit als bakteriostatische Substanzen, Fungizide und Holzschutzmittel eingesetzt. Darüber hinaus wird Kupfersulfat (CuSO4) häufig als Algizid in Gewässern eingesetzt3, wo die hohe Cu-Konzentration im aufbereiteten Trinkwasser gesundheitsschädliche Auswirkungen wie Anämie, Augen- und Hautreizungen sowie Schäden am menschlichen Gehirn und an den Herzorganen4 verursacht.

Bei der Tumorbehandlung werden verschiedene Kupferverbindungen eingesetzt5. Darüber hinaus wurde ein bekannter Zusammenhang zwischen abnormalen Cu-Serumspiegeln und der Alzheimer-Krankheit (AD)6 nachgewiesen. Die US-Umweltschutzbehörde (EPA) gibt an, dass die maximale Konzentration (MCL) für Kupfer im Trinkwasser 1,3 mg/L7 beträgt. Cu und Cu-Enzyme beeinflussen den Energiestoffwechsel, die oxidative Entgiftung und die mitochondriale Atmung8, wobei Cu und andere Mikronährstoffe wie Eisen für die Vorbeugung von AD9 unerlässlich sind. Darüber hinaus sind anthropogene (Drähte und Kabel, Elektronik und verwandte Geräte, Architektur, antimikrobielle Anwendungen, Holzverarbeitung, Industrie-, Bergbau- und Landwirtschaftsaktivitäten sowie Abwassereinleitung) und natürliche (Korrosion von Haushaltsinstallationssystemen, Gesteinsverwitterung, Gesteins- und Bodenerosion) ursächlich. und atmosphärische Deposition) sind für den Großteil des Anstiegs der Cu-Werte im Grund- und Oberflächenwasser verantwortlich10. Aufgrund seiner negativen Auswirkungen auf die menschliche Gesundheit und aquatische Ökosysteme wird Cu insbesondere in der industriellen Abwasserbehandlung in Betracht gezogen, wo Membrantrennung, Ionenaustausch, chemische Fällung, Elektrochemie, Adsorption und Biotechnologie zu den Anwendungen gehören11.

Laut einer im Iran durchgeführten systematischen Überprüfung überschreitet die Cu-Konzentration im Trinkwasser in 7,69 % der durchgeführten Studien die zulässigen Grenzwerte12. Die Cu-Konzentration in 8 von 58 Proben liegt über dem zulässigen Grenzwert (2,99 mg/L) in den Trinkwasserquellen der Stadt Karaj, Iran13. Laut Untersuchungen in sechs Regenwasserteichen in Florida ist die Kupferkonzentration in Sedimenten um ein Vielfaches höher als im Wasser14. Die wichtigsten Einträge von Cu in Süßwasser stammen aus natürlichen Quellen (3,7 ktpa), der Landwirtschaft (1,8 ktpa) und dem Abfluss (1,8 ktpa) in der Europäischen Union15. Der Bereich der gelösten Kupferkonzentration liegt in Küsten- und Flussmündungsgewässern im Wasser eines hochindustrialisierten und städtischen Küstensystems zwischen 6,4 und 45,4 nM16.

Herkömmliche Verfahren zur Entfernung von Schwermetallen wie Cu umfassen Adsorption (wie bei Tabakstamm-Biokohle), Biosorption (wie bei Moringa oleifera-Samenbiomasse), Ionenaustausch (tert-Butyl-2-(methylamino)-N-essigsäure-funktionalisiertes Chelatharz), chemische Fällung (wie Kalk, Soda, Natriumsulfid), elektrochemische Verfahren, Elektroabscheidung, Membranfiltration (wie Polyvinylamin durch polymerverstärkte Ultrafiltration und Flockung)17,18,19,20,21,22,23. Zu seinen Nachteilen zählen die erhöhte Produktion von Chemieschlamm und die hohe Stabilität der chemischen Fällung10. Laut der in 6 Regenwasserteichen in Florida durchgeführten Untersuchung ist die Konzentration von Kupfer in Sedimenten um ein Vielfaches höher als die von Wasser. Daher muss die Methode zur Cu-Entfernung neu und kostengünstig sein, während in den letzten Jahren fortgeschrittene Oxidationsprozesse (AOPs) eingeführt wurden ) wie die kombinierte Elektrokoagulation und Flotation (ECF) zur Behandlung von mit Salicylsäure kontaminiertem Abwasser24.

Beim Elektrokoagulationsverfahren (EC) mit Wechselimpulsstrom konnten zwar der Stromverbrauch und der Elektrodenverbrauch zur Gerinnungsmittelherstellung als Schwachstellen des Verfahrens noch nicht vollständig beseitigt werden. Allerdings wurden diese Nachteile im Vergleich zum Koagulationsverfahren und der EC mit Gleichstrom abgemildert. Durch die Elektrolyse einer verbrauchten Anodenelektrode erzeugt die ECF-Methode Koagulationsmittel. Beim ECF-Verfahren werden elektrischer Strom und Luftblasen verwendet, um Verunreinigungen zu elektrolysieren, auszuflocken und zu flotieren, ohne dass Koagulationsmittel hinzugefügt werden müssen. Die Effizienz des EC-Prozesses wird durch externe Belüftung gesteigert25. Das EC-Belüftungssystem ist effizienter als die EC-Einheit, da es homogene Bedingungen schafft und die Oxidationsreaktion fördert. Zu den wirksamen Faktoren, die die Leistung von EC und ECF beeinflussen, gehören die Elektrodengeometrie, das Elektrodenmaterial, die Geometrie, die Stromdichte, die Wasserqualität und die Trübungskonzentration26. Die Vorteile der Entfernung von Cu durch das ECF-Verfahren bestehen darin, dass keine chemischen Mittel erforderlich sind, der Schadstoff im Wasser durch während des Prozesses erzeugte Gasblasen entfernt wird und die Behandlung sauber ist, da außer Hydroxid kein Anion hinzugefügt wird (OH−). 1). Aufgrund des Verzichts auf chemische Substanzen stellt diese Technik eine vielversprechende Alternative zur chemischen Koagulation dar. Die folgenden Gleichungen veranschaulichen diesen ECF-Mechanismus, an dem Anoden- und Kathodenelektroden aus Aluminium beteiligt sind. Dieser Prozess führt zur Entfernung von Cu durch die drei Mechanismen der Elektrodenoxidation, der Erzeugung von Gasblasen und der Prozesse des Schwebens und Absetzens der gebildeten Gerinnsel:

Basierend auf der Forschungsgeschichte wird der ECF-Prozess zur Entfernung von Cu zum ersten Mal im Iran durchgeführt. Der Cu-Wert in Trinkwasserquellen überschreitet in einigen Teilen Irans die zulässigen Grenzwerte. Unter den Aspekten der Innovation, Ähnlichkeiten und Unterschiede dieser Forschung zu anderen Forschungen ist es möglich, verschiedene Variablen in einer Forschung zu untersuchen, wie z. B. die Untersuchung der Kupferkonzentration in verschiedenen Bereichen (1–100 mg/l), die Optimierung des Prozesses, die Untersuchung die Kinetik des Prozesses, die Untersuchung des Prozessmechanismus, die Kostenberechnung und die Untersuchung der erwähnten Elektrodenoberfläche. Ziel dieser Studie war es, mithilfe eines ECF-Batch-Reaktors mit Aluminium (Al)-Elektroden Cu aus Trinkwasser zu entfernen. Die untersuchten Variablen waren Cu-Konzentration, Stromdichte, pH-Wert und Reaktionszeit.

Das Gewicht der Elektrode wurde nach dem Waschen mit destilliertem Wasser gemessen. Um Verunreinigungen von der Oberfläche der Elektroden zu entfernen, wurde die Elektrode vorbehandelt, indem sie mit Schleifpapier poliert, mit Reinigungsmittel und Leitungswasser gewaschen und mit entionisiertem Wasser gespült wurde. Die gereinigte Elektrode wurde anschließend getrocknet, bevor sie im Reaktor27 in Wasser getaucht wurde.

Der Chargen-ECF mit Monopolanordnung war ein 10 × 6 × 6 cm (360 ml) großes Glasgefäß (Abb. 1). Als Anoden- bzw. Kathodenelektroden wurden Al-Materialien und Al verwendet. Jede Elektrode hatte eine aktive Oberfläche von 36 cm2 (9 × 4 × 0,1 cm). Der Abstand zwischen den Elektroden wurde auf 2 cm eingestellt. Um den Einfluss der Elektrolyse auf den Cu-Entfernungsprozess zu bestimmen, wurden die Proben unterschiedlichen Cu-Konzentrationen (1–100 mg/L−1), Stromdichten (0,8–2,4 mA/cm2) und unterschiedlichen pH-Werten (ca . 3,5–10,5) und Reaktionszeiten (10–30 min). Wasserproben wurden mit einem Luftstein und einer belüfteten Strahlpumpe (RS. Modell 610, China) belüftet. Für jeden Test wurden 200 ml Wasserproben in den Reaktor gegossen. Alle Tests wurden bei 20 °C im Labor durchgeführt. Zur pH-Einstellung wurden Chlorsäure- und Natriumhydroxidlösungen (0,1 N) (Merck, Deutschland) verwendet.

Der Batch-ECF.

Alle Tests wurden dreifach durchgeführt und die mittleren Datenwerte wurden angegeben. Das Cu-Oxid-Reduktionspotential (ORP), der pH-Wert und die Temperatur der Wasserproben wurden nach Verwendung von ECF mit einem Spektrophotometer (DR 5000, Hack, USA), einem ORP-Messgerät (CG, Malaysia) und einem pH-Messgerät (Hack, USA). Insbesondere wurden die Cu-Werte mithilfe gängiger Standardverfahren bestimmt (3500-Cu B bei 4571 nm)28.

Der Prozentsatz der Cu-Entfernung wurde mithilfe von Gleichung berechnet. (9)29:

wobei (\(R \left(\mathrm{\%}\right)\)) den Prozentsatz an Cu bezeichnet und (\({C}_{0}\) und \({C}_{t}\ ) in mg/L) stellt den Cu-Wert vor und nach der Behandlung dar.

Die für die Cu-Entfernung erforderlichen Betriebskosten wurden durch Gleichung berechnet. (10)29:

wobei (Coperational in Rial kWh pro kg entferntem Cu) die Betriebskosten bezeichnet, (\(C_{energy}\) in kWh/kg) die verbrauchten elektrischen Energiekosten darstellt und (\(C_{electrode}\) in Rial pro kg entferntes Cu) sind die verbrauchten Elektrodenkosten.

Die für die Cu-Entfernung erforderliche elektrische Energie wurde nach Gl. berechnet. (11):

wobei \(EE{ }\left( {\frac{kWh}{{kg}}Cu\,removed{\text{\% }}} \right)\) die verbrauchten elektrischen Energiekosten bezeichnet, \(V\) stellt die elektrische Spannung dar, (I, A) ist der elektrische Strom und \(t\) (min) ist die Zeit.

Die Elektroden wurden 1 Minute lang mit destilliertem Wasser gespült, nachdem alle Tests durchgeführt wurden, die zur Entfernung von Ablagerungen von der Oberfläche der Elektroden führten.

Kinetische Reaktionsmodelle wurden anhand der Gleichungen berechnet. (12) und (13)30,31:

wobei \(C_{0} { }\) und \(C_{t}\) die Konzentration von Cu zu Beginn bzw. nach der Zeit \(t\) der Reaktion bezeichnen, \(K_{1}\) und \(K_{2}\) stellen die Reaktionskonstanten erster bzw. zweiter Ordnung dar.

Die Steigungen der Diagramme \(\ln C_{t}\) über \(t\) und \(\frac{1}{{C_{t} }}\) über \(t\) wurden verwendet, um die zu bestimmen Werte von K1 und K2.

Darüber hinaus wurde das Taguchi-Modell verwendet, um die Beziehung zwischen vier Betriebsvariablen und drei Ebenen der Entfernungseffizienz darzustellen32.

Die Auswirkung der anfänglichen Cu-Konzentration auf die Entfernungseffizienz des ECF-Prozesses ist in Abb. 2 dargestellt. Es ist ersichtlich, dass die Entfernungseffizienz zunimmt, wenn die Konzentration von 1 auf 100 mg/L steigt. Wenn der pH-Wert von 3,5 auf 7 steigt, sinkt außerdem der Entfernungsprozentsatz für eine Cu-Konzentration von 100 mg/L im ECF-Reaktor von 99 auf 100 %, bei einer Reaktionszeit von 30 Minuten und einer Stromdichte von 2,4 mA/cm2 (Tabelle 1). Wenn außerdem die Cu-Konzentration von 1 auf 100 mg/L bei einer Stromdichte von 2,4 mA/cm2 und einem pH-Wert von 7 steigt, verringert sich die Reaktionszeit von > 30 min auf 30 min (Tabelle 1).

Einfluss der anfänglichen Cu-Konzentration auf die Entfernungseffizienz von Cu (Versuchsbedingungen: pH: 3,5–10,5; Temperatur: 20 °C; Reaktionszeit: 30 min; Stromdichte 2,4 mA/cm2).

Die anfänglichen pH-Werte in ECF-Experimenten lagen zwischen 3,5 und 10,5 (Abb. 3). Als die Cu-Konzentration im ECF von 1 auf 100 mg/L anstieg, stieg die mittlere Cu-Entfernung im optimalen pH-Wert-Zustand von 7. Eine 100-prozentige Reduzierung von Cu konnte im Batch-Modus mit einer Anfangskonzentration von 100 mg/L, einem pH-Wert von 7, einer Reaktionszeit von 30 Minuten und einer Anodenstromdichte von 2,4 mA/cm2 erreicht werden. Eine Erhöhung des pH-Werts der Lösung auf bis zu 7 verbesserte den Abbaueffekt dieser Methode. Der optimale pH-Wert zum Erreichen des Cu-Standards (1,3 mg/L) lag bei 7.

Einfluss des pH-Werts auf die Effizienz der Cu-Entfernung (Versuchsbedingungen: Konzentration: 1–100 mg/L; Temperatur: 20 °C; Reaktionszeit: 30 min; Stromdichte 2,4 mA/cm2).

Abbildung 4 veranschaulicht die Auswirkung der Stromdichte auf die Entfernungseffizienz des ECF-Prozesses. Die optimale Stromdichte zum Erreichen des Cu-Standards (1,3 mg/L) beträgt 1,6 mA/cm2 bei pH 7. Die Kupferentfernungseffizienz nimmt bei niedrigerer Stromdichte, Reaktionszeit und Cu-Konzentration ab (Tabelle 1 und Abb. 4). Der Einfluss der Stromdichte auf die Oberflächenmorphologie von Al-Elektroden wurde mithilfe eines Rasterelektronenmikroskops (REM) untersucht. Wie man sehen kann, war die Elektrode nach dem Anlegen eines elektrischen Stroms einer relativ gleichmäßigen Korrosion ausgesetzt (Abb. 5).

Einfluss der Stromdichte auf die Cu-Entfernung (Versuchsbedingungen: pH: 7; Temperatur: 20 °C; Anfangskonzentration: 100 mg/L; Reaktionszeit: 10–30 min).

REM-Bilder von Al-Elektroden a) Vorher; b) Nachher (Versuchsbedingungen: pH 7; Temperatur 20 °C; Anfangskonzentration 100 mg/L; ; Stromdichte 2,4 mA/cm2; Reaktionszeit: 30 min).

Zur Bestimmung der optimalen Betriebsvariablenwerte wurde das Taguchi-Modell verwendet. Die Ergebnisse des Taguchi-Modells für die Cu-Entfernungseffizienz zeigen, dass die Reaktionszeit die wichtigste Variable ist (Abb. 6).

Das Taguchi-Modell (Versuchsbedingungen: Temperatur: 20 ºC; pH: 3,5–10,5; Reaktionszeit: 0–30 min; Anfangskonzentration: 1–100 mg/L; Stromdichte 0,8–2,4 mA/cm2).

Die Diagramme der Kinetik-Reaktionsmodelle erster und zweiter Ordnung entsprechen den experimentellen Daten zur Cu-Entfernung im Batch-ECF-Reaktor, was darauf hinweist, dass die experimentellen Daten besser dem Reaktionsmodell zweiter Ordnung bei pH 7 entsprechen (Abb. 7). Der Regressionskoeffizient von Cu wurde basierend auf der angepassten Linie zu R2 = 0,921 berechnet. Die scheinbare Geschwindigkeitskonstante K2 und die Halbwertszeit t1/2 wurden mit 0,29 min−1 bzw. 2,4 min berechnet.

Die Diagramme der Reaktionsmodelle erster und zweiter Ordnung mit den experimentellen Daten zur Cu-Entfernung im Batch-ECF-Reaktor (Versuchsbedingungen: Temperatur: 20 °C; pH: 7; Reaktionszeit: 0–30 Minuten).

Unter optimalen Bedingungen (elektrischer Strom 0,03 A, elektrisches Potenzial 30 V, Reaktionszeit 30 Minuten und Wasserbedarf 40 l/Tag) wurden die minimalen Betriebskosten des ECF mit einer Cu-Konzentration von 100 mg/L und einer Entfernungseffizienz berechnet von 100 % (8857 = 160 (verbrauchte Elektrodenkosten) + 8697 (verbrauchte elektrische Energiekosten)) und die maximalen Betriebskosten des ECF wurden mit einer Cu-Konzentration von 1 mg/L mit einer Entfernungseffizienz von 88 % (9636 = 520) berechnet (verbrauchte Elektrodenkosten) + 9116 (verbrauchte elektrische Energiekosten)).

Die Ergebnisse zeigen keinen Zusammenhang zwischen Cu-Konzentration und Entfernungseffizienz. Wenn die Cu-Konzentration von 1 auf 100 mg/L bei einer Stromdichte von 2,4 mA/cm2, einer Reaktionszeit von 30 Minuten und einem pH-Wert von 7 steigt, steigt die Effizienz von 95,4 % auf 100 %. Höhere Konzentrationen (100 mg/L) benötigen weniger Zeit zur Reduzierung (ca. 30 Min.), höhere Anfangskonzentrationen (100 mg/L) erfordern jedoch eine deutliche Verkürzung der Entfernungszeiten (ca. 30 Min.). Der Wirkungsgrad beginnt bei höheren Konzentrationen zu Beginn des Betriebs zu steigen (99,1 %). Im Gegensatz dazu verringert die niedrige Konzentration (10 mg/L) die Entfernungseffizienz nach dem Prozess (94,5 %). Dies lässt sich durch die Theorie der verdünnten Lösung erklären. Amooey et al. (2014) berichten über vergleichbare Ergebnisse33. Laut Hosseini et al. (2015) ist die Entfernungseffizienz einer konzentrierten Lösung (300 mg/L) geringer als die einer verdünnten Lösung (2 mg/L)34.

Die Effizienz des Koagulationsprozesses kann verbessert werden, indem die Konzentration des als Reaktant im Prozess verwendeten Schadstoffes erhöht wird; Dies erhöht das chemische Potenzial und folgt mit anderen Worten dem Prinzip von Luchatelier. Darüber hinaus erhöht sich nach der Kollisionstheorie die Geschwindigkeit. Der Anstieg der Kupferentfernung (100 %), der durch eine Erhöhung der Stromdichte (2,4 mA/cm2) verursacht wird, ist proportional zur Verkürzung der Zeit (ca. 30 Minuten), die auf die erhöhte Möglichkeit der Adsorption/Desorption reaktiver Materialarten und Stromblockaden zurückzuführen ist . Prasetyaningrum et al. (2021) berichten ebenfalls über eine erhöhte Schadstoffentfernung aufgrund erhöhter Konzentration35. Laut Kim et al. (2014) ist die Entfernungseffizienz einer konzentrierten Lösung (100 mg/L) größer als die von verdünnten Lösungen (10 und 50 mg/L)36. Moradi und Ashrafizadeh (2020) berichten jedoch von einer geringeren Nitratentfernung aufgrund der Erhöhung der Anfangskonzentration und der zunehmenden Prozessdauer37. Mit zunehmender Reaktionszeit verbessert sich die Entfernungswirksamkeit. Wenn die Cu-Konzentration bei einer Stromdichte von 2,4 mA/cm2 und einem pH-Wert von 7 von 1 auf 100 mg/L ansteigt, verringert sich die Reaktionszeit von > 30 min auf 30 min. Dieses Ergebnis steht im Einklang mit den zuvor von Adamovic et al. veröffentlichten Daten. (2015). Sie berichten, dass die höchste Kupferentfernungseffizienz (> 92,8 %) nach 5 Minuten mit einer Stromdichte von 8 mA/cm2 und Aluminiumelektroden erreicht wird38.

Abhängig vom pH-Wert erzeugt das ECF-Verfahren unterschiedliche Wasserstoff (H2)-Konzentrationen aus Wasser als Flotationsmittel. Diese Produkte spielen eine entscheidende Rolle im ECF-Prozess zur Entfernung von Cu-Konzentrationen. Dieser Effekt resultiert aus der erhöhten Verfügbarkeit von OH−-Anionen bei einem niedrigeren pH-Wert, wodurch mehr H2-Blasen entstehen. Die Abnahme der Cu-Entfernung bei pH 10 (99,5 %) ist auf die erhöhte Oxidation von Hydroxidanionen durch die Anode zurückzuführen. Der endgültige pH-Wert zeigt einen leichten Rückgang der Basizität (pH > 8) aufgrund der Ausfällung des unlöslichen Hydroxids Cu(OH)2 an. Kim et al. (2020) beobachteten, dass die Bildung von Metallhydroxid bei saurem pH-Wert aufgrund der schwierigen Bildung von OH−-Anionen komplex ist39. Aufgrund der Bildung von Metallhydroxiden während des ECF-Prozesses ist der pH-Wert der Umgebung optimal für die Entfernung von Kupfer. Aufgrund des amphoteren Verhaltens von Al(OH)3 erzeugen saure und basische Bedingungen lösliche Al3+-Kationen bzw. Al (OH)2+ und monomere Anionen Al(OH)4−. Diese Organismen sind für die Wasserreinigung unwirksam. Dieses Ergebnis steht im Einklang mit Prasetyaningrum et al. (2019)40. Mota et al. (2015) stellten fest, dass der pH-Wert von 8,0 theoretisch der beste Wert für den Pb-ECF während der ersten 20 Minuten der Flotation ist41.

Merma et al. (2020) berichten, dass bei pH-Werten über 9,542 die Hauptspezies die Monomeranionen Al(OH)4− sind. Daraus wird geschlossen, dass der ECF-Reaktor als pH-Puffer fungiert. Folglich ist in praktischen Anwendungen vor der Behandlung keine pH-Wert-Anpassung erforderlich. Aus betrieblicher Sicht ist dies von Vorteil, da keine Anpassung des pH-Werts und eine höhere Leistung erforderlich sind. Laut Moussa et al. (2017) hat der pH-Wert einen erheblichen Einfluss auf die Effizienz des EC-Prozesses. Aufgrund der hohen spezifischen Oberfläche bildeten sich bei einem pH-Wert von 7 Mikroflocken aus Al(OH)3, was zu einer schnellen Cu-Absorption führte43. Al hat einen Ladungsnullpunkt (pHPZC) von 9,6 und Cu hat eine Elektronegativität von 1,7544. Daher ist die Sedimentladung bei pH 7 positiv.

Die angelegte Stromdichte ist eine Schlüsselvariable, die die Kinetik der Cu-Entfernung im ECF beeinflusst, da sie das Ausmaß der anodischen Auflösung von Elektroden reguliert, die als Fällungsmittel wirken. Dieses Ergebnis steht im Einklang mit den zuvor von Chen et al. veröffentlichten Daten. (2018)45. Mit zunehmender Stromdichte (2,4 mA/cm2) beginnt die Reaktionszeit zu sinken (ca. 30 min). Die Entfernungseffizienz ist proportional zur Stromdichte und Reaktionszeit. Aufgrund des Verbrauchs der Anode verbessern die höhere Stromdichte (2,4 mA/cm2) und die höhere Reaktionszeit die Entfernungseffizienz (100 %), indem sie die Bildung von Koagulationsmitteln und Blasen im Reaktor erhöhen. Das und Nandi et al. (2019) berichten, dass die erhöhte Bildung von Koagulanzien aufgrund einer höheren Stromdichte die Entfernungseffizienz verbessert46. Folglich führen die Dichteschwankungen des Stroms zur Messung der Cu-Abtragsrate. pH- und ORP-Änderungen werden verwendet, um die im ECF-Reaktor gebildeten Metallformen vorherzusagen. Diese Studie misst die anfänglichen und endgültigen pH- und ORP-Werte, um die Wirkung von pH-Wert und ORP effektiver zu untersuchen. Durch die Bildung von H2-Gas und OH−-Anionen an der Kathodenelektrode steigt der pH-Wert von 7,10 auf 7,60. Der ORP sinkt von 80 auf -200. Majlesiet al. (2016) berichten, dass eine Erhöhung der Stromdichte von 0,4 auf 3,2 mA/cm2 die Effizienz der Nitratentfernung von 55 auf 96 % unter optimalen Zeit- und pH-Bedingungen während des ECF steigerte47.

In dieser Studie stieg die Stromdichte von 0,8 auf 2,4 mA/cm2 bei einer Reaktionszeit von 30 Minuten, einem pH-Wert von 7 und einer Cu-Konzentration von 100 mg/L. Beyazit (2014) hat nachgewiesen, dass 100 % der Cu-Entfernung bei einer Stromdichte von 90 mA/m248 erreicht werden. Bei einer Stromdichte von mehr als 20 mA/cm2 beginnt die Entfernungseffizienz mit steigender Reaktortemperatur aufgrund des Zerfalls von OH-Radikalen zu sinken49. Laut Jafari et al. (2023) wird bei einer Stromdichte von 0,0028 mA/cm2 nach 30-minütigem Betrieb eine Trübungsentfernung von 90 % erreicht. Prica et al. (2015) berichten, dass bei einer Stromdichte von 8 mA/cm2 und einer Betriebszeit von 60 min > 95 % des Cu entfernt werden50. Aus wirtschaftlichen Gründen wurde die Stromdichte von 2,4 mA/cm2 gewählt, die bei geringerem Energieverbrauch einen Wirkungsgrad nahe dem Optimalwert aufweist. SEM zeigt das Verhalten der Elektroden während des Prozesses und dient zur Charakterisierung der Morphologie und des Korrosionsmechanismus51. Basierend auf den REM-Ergebnissen führen systematische Korrosion und Vertiefungen auf der Oberfläche der Anode aufgrund der Produktion verschiedener Aluminiumhydroxide zur Bildung von Aluminium-Nanostrukturen, die den Mechanismus und die Kinetik des Elektronentransfers und der Oxidation verändern können. Andererseits wird die Korrosion der Elektrode im Laufe der Zeit durch den Einfluss der Stromdichte und die teilweise Entfernung der Metallionen der Aluminiumelektrode verursacht.

Das Ziel der Optimierung besteht darin, die optimalen Betriebsbedingungen für die Cu-Entfernung aus wässrigen Umgebungen durch den ECF-Prozess zu ermitteln. Das orthogonale Array umfasst experimentelle Kombinationen mit gleicher Wahrscheinlichkeit und kontrollierbaren Faktoren52. Die Ergebnisse des Taguchi-Modells für die Cu-Entfernungseffizienz zeigen, dass die Reaktionszeit (35 %) die wichtigste Variable ist. Laut Apaydin et al. (2020) betragen die Beiträge von pH, Stromdichte und Reaktionszeit zur CSB-Entfernungseffizienz jeweils 79,35 %, 6,45 % und 4,46 %53. Laut Ozyonar et al. (2017) trägt die Stromdichte am wenigsten zur Farbentfernungseffizienz bei54. Kurtoglu Akkaya und Oden (2022) berichteten, dass Reaktionszeit und Stromdichte am meisten zur Effizienz der 4-Chlorphenol-Entfernung beitragen55. Kashi (2017) berichtete, dass die Reaktionszeit am stärksten von der Effizienz der Phenanthrenentfernung abhängt56.

Vrsalovic et al. (2023) geben an, dass die Zugabe von Zeolith der wirksamste Faktor zur chemischen Beseitigung des Sauerstoffbedarfs ist57. Die scheinbare Geschwindigkeitskonstante K2 und die Halbwertszeit t1/2 werden mit 0,29 min−1 bzw. 2,4 min berechnet. Dieses Ergebnis widerspricht den EC-Experimenten von Mohammadlou et al. (2014) durchgeführt mit Eisen-Stahl-Elektroden. Sie kamen zu dem Schluss, dass der CR nach einem kinetischen Modell erster Ordnung abgebaut wird58. Selim et al. (2017) kamen zu dem Schluss, dass die Schwermetalle einschließlich Cu+2 nach einem kinetischen Modell erster Ordnung abgebaut werden59.

Al+3-Kationen reagieren mit H2O- und OH−-Anionen, um während des ECF-Prozesses Koagulationsmittel im Reaktor zu erzeugen, beispielsweise ein Monomer (Al(OH)2+, Al(OH)22+, Al2(OH)24+, Al). (OH)4−) und polymere Hydroxide (Al6(OH)153+, Al7(OH)174+, Al8(OH)204+, Al13O4(OH)247+, Al13(OH)345+). Eines ihrer charakteristischen Merkmale ist die hohe Adsorptionsfähigkeit dieser Wirkstoffe. Folglich können diese Wirkstoffe während des ECF-Prozesses Bindungen mit Cu eingehen. Dieses Ergebnis steht im Einklang mit den zuvor von Khue et al. veröffentlichten Daten. (2014)60. Es wird angenommen, dass die Cu-Entfernung im ECF-Reaktor mit Redox und Adsorption zusammenhängt. Suspendierte Aluminiumhydroxide sind in der Lage, Cu durch Adsorption, Mitfällung, Redox und elektrostatische Anziehung, gefolgt von einem Koagulations-/Flotationsprozess, aus Wasser zu entfernen. Zusätzlich zur Hydroxidausfällung und -absorption auf den Al(OH)3-, Al(OH)2+- und Al(OH)+-Flocken wird Cu aus Sicht von Cu durch direkte Elektroreduktion an der Kathode und Elektrolyseabscheidung reduziert . Gleichung (14) veranschaulicht die Entfernungsmechanismen:

Das bei der Reaktion entstehende Cu wird aus dem Wasser entfernt, da es an der Aluminiumkathodenoberfläche adsorbiert und mit Koagulanzien ausgefällt wird. Folglich beginnen die Betriebskosten mit zunehmender Konzentration (100 mg/L) zu sinken (8857). Der aktuelle Wirkungsgrad, eine wesentliche Variable im ECF-Reaktor, beträgt 190,6 %. Dieses Ergebnis steht im Einklang mit den zuvor von Kobya et al. veröffentlichten Daten. (2010). Kobya et al. zeigen, dass die berechneten Kosten für die Behandlung mit einem EC-Reaktor 1,05 m-3 für Cadmium und 2,45 m-3 für Nickel und Cyanid betragen61. Shah et al. (2017) zeigen, dass die berechneten Kosten des Versuchsdesigns etwa 4,486 US$/dm362 betragen.

Diese Studie untersuchte die Reduzierung von Kupfer aus städtischem Trinkwasser in einem Elektrokoagulations-/Flotationsreaktor in einer Charge mit monopolarem Aluminiumelektroden-Verbindungsmodus. Zu diesem Zweck wurden die Auswirkungen verschiedener betrieblicher Faktoren auf die Effizienz der Prozessreduzierung untersucht. Die Tests ergaben folgende Ergebnisse:

Die Cu-Reduktion wird durch die Cu-Konzentration beeinflusst. Nach der Kollisionstheorie erhöht eine Erhöhung der Konzentration von 1 auf 100 mg/L die Entfernungseffizienz.

Aufgrund der Bildung von Wasserstoff (H2) aus Wasser als Flotationsmittel ist der Abbaueffekt dieser Methode stark pH-abhängig und wird durch einen pH-Anstieg von bis zu 7 verstärkt.

Die optimale Stromdichte zum Erreichen des Cu-Standards (1,3 mg/L) beträgt 1,6 mA/cm2. Durch eine erhöhte Bildung von Koagulationsmitteln und Blasen verbessert eine höhere Stromdichte die Entfernungseffizienz.

Die Betriebszeit beeinflusst die Cu-Reduktion während des gesamten Prozesses erheblich. Bei gegebenen Versuchsbedingungen verbessert sich die Cu-Reduktion mit zunehmender Reaktionszeit.

Die Cu-Reduktion während des Reaktorbetriebs folgt einer Geschwindigkeitsgleichung zweiter Ordnung.

Der Entfernungsprozess ist mit den zunehmenden Reduktionsbedingungen der Kathode aufgrund der Wasserstoffentwicklung verbunden. Cu wird durch direkte kathodische Elektroreduktion und Elektrolyseabscheidung reduziert.

Mit zunehmender Cu-Konzentration sinken die Betriebskosten. Bei höheren Konzentrationen verlangsamt sich der Trend.

Die Tatsache, dass ECF fortschrittliche Technologien für die Wasser- und Abwasseraufbereitung vorschlägt. Dieser Prozess ist jedoch noch nicht vollständig optimiert und es bedarf weiterer Forschung, bevor er weltweit als sichere Wasserreinigungsmethode implementiert werden kann. Zu den Stärken und Innovationen der Forschung gehören die Untersuchung der Kosten des Prozesses, die Darstellung des Mechanismus, die Bestimmung der Bedeutung der Variablen, die die Entfernungseffizienz beeinflussen, das SEM der Elektrode vor und nach dem Prozess sowie die Reaktionskinetik. Zu den Einschränkungen dieser Forschung gehört das Versäumnis, die Entfernungseffizienz des ECF-Reaktors in Gegenwart chemischer Variablen der Wasserqualität zu untersuchen; Daher wird vorgeschlagen, dass zukünftige Studien die Auswirkung dieser Variablen auf die Entfernungseffizienz und den Intensivierungseffekt des kontinuierlichen und diskontinuierlichen ECF-Reaktors mit anderen Elektrodentypen untersuchen.

ECF ist eine effiziente und praktische Methode zur Erzielung eines hohen Grades an Cu-Reduktion aus Trinkwasser im Batch- und monopolaren Elektrodenanschlussmodus und eine vielversprechende Methode zur Behandlung von Cu-kontaminiertem Trinkwasser.

Die während der aktuellen Studie generierten und analysierten Datensätze waren auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

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Diese Forschung wurde in einem Labor für Umweltgesundheitstechnik durchgeführt. Der Autor würdigt die vom Water Purification Research Center und der Abteilung für Umweltgesundheit der Teheraner Abteilung für medizinische Wissenschaften der Islamischen Azad-Universität, Teheran, Iran, bereitgestellten Mittel und Ressourcen.

Abteilung für Umweltgesundheitstechnik, Fakultät für Gesundheit, Zweigstelle für medizinische Wissenschaften in Teheran, Islamische Azad-Universität, Khaghani St., Shariati Ave, Teheran, Iran

Giti Kashi

Forschungszentrum für Wasseraufbereitung, Teheraner Medizinische Wissenschaften, Islamische Azad-Universität, Teheran, Iran

Giti Kashi

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GK: Konzeptualisierung, Methodik, Untersuchung, formale Analyse, Schreiben – ursprünglicher Entwurf, Schreiben – Überprüfung und Bearbeitung, Supervision.

Korrespondenz mit Giti Kashi.

Der Autor gibt keine Interessenkonflikte an.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Kashi, G. Elektrokoagulations-/Flotationsverfahren zur Entfernung von Kupfer aus einer wässrigen Umgebung. Sci Rep 13, 13334 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-40512-y

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Eingegangen: 02. Juni 2023

Angenommen: 11. August 2023

Veröffentlicht: 16. August 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-40512-y

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